近日,中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)曾杰教授團(tuán)隊(duì)和王征飛教授團(tuán)隊(duì)合作,提出拓?fù)淞孔哟呋赂拍?。研究人員通過巧妙設(shè)計(jì),將拓?fù)淞孔游飸B(tài)調(diào)控方案用于催化實(shí)驗(yàn),為揭示催化反應(yīng)中拓?fù)浔砻鎽B(tài)“開關(guān)”效應(yīng)提供了確鑿的實(shí)驗(yàn)證據(jù)。相關(guān)成果日前發(fā)表于《美國(guó)化學(xué)會(huì)志》。
在多相催化中,反應(yīng)物吸附、電子轉(zhuǎn)移、中間體演變等過程對(duì)催化劑的表面環(huán)境高度敏感。拓?fù)洳牧系耐負(fù)浔砻鎽B(tài)受對(duì)稱性保護(hù),且不受局部擾動(dòng)的影響,因而拓?fù)洳牧鲜茄芯看呋磻?yīng)中表面電子態(tài)效應(yīng)的理想平臺(tái)。
此次工作中,研究人員選擇室溫拓?fù)洳牧衔G為研究對(duì)象,設(shè)計(jì)兩組對(duì)照實(shí)驗(yàn)探究電催化反應(yīng)中的拓?fù)浔砻鎽B(tài)“開關(guān)”效應(yīng):通過減小硒化鉍厚度,在不改變催化劑表面結(jié)構(gòu)的情況下,借助量子限域效應(yīng)消除其拓?fù)浔砻鎽B(tài);對(duì)具有拓?fù)浔砻鎽B(tài)的硒化鉍施加強(qiáng)磁場(chǎng),利用磁場(chǎng)引起的塞曼效應(yīng)與軌道效應(yīng)打破時(shí)間反演對(duì)稱性,進(jìn)而消除拓?fù)浔砻鎽B(tài)。
研究人員介紹,研究通過精準(zhǔn)“開關(guān)”拓?fù)浔砻鎽B(tài),為凝練硒化鉍拓?fù)浔砻鎽B(tài)和二氧化碳電催化還原反應(yīng)性能構(gòu)效關(guān)系提供了直接實(shí)驗(yàn)證據(jù),開辟出拓?fù)淞孔哟呋路较颉?/span>